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金明尚教授團隊在催化劑設計和能源轉化方面取得重要進展
點擊數:    更新时间:2021/10/08 14:53:18

 前沿科學技術研究院、動力工程多相流國家重點實驗室金明尚教授團隊與上海交通大學材料科學與工程學院邬劍波教授、美國加州大學河濱分校殷亞東教授課題組密切合作,在催化劑表面應變調控提升鉑(Pt)催化性能方面取得重要進展。相關成果調控鉑催化劑表面應變獲得高效電催化劑Mastering the surface strain of Pt catalysts for efficient electrocatalysis)于106日發表在科學期刊《自然》(Nature)上。該研究成果不僅可以從根本上探索應變如何影響鉑電催化,而且還爲制造用于可再生能源轉換反應的高性能鉑催化劑提供了一條有前途的途徑。

 鉑催化劑是目前能源領域最重要的一類催化劑,已被廣泛應用于燃料電池、水分解制氫等可持續能源系統中。應變調節能控制鉑原子間距離,從而靈敏地改變其電子結構,進一步結合晶面調控可以在原子尺度上針對特定催化體系實現鉑催化劑表面活性位點電子和幾何結構的優化,進而獲得高效鉑催化劑。目前,催化劑表面應變調節主要依賴于鉑在另一種材料表面的沈積(形成核殼結構)。雖然鉑和其他材料之間存在晶格常數差異,但這種獲得表面應變的方式難以實現應變的精准、連續調節。如何實現鉑催化劑表面應變的精准、連續調控是催化領域備受關注和亟待解決的挑戰性難題。金明尚教授研究團隊在前期發現钯(Pd)納米晶體可以通過磷化和去磷化反應實現體積連續改變的基礎上,發展了一種基于鉑基核殼結構的磷化和去磷化處理的全新應變調節方法。該方法可應用于不同表面結構的鉑催化劑表面應變的調節,甚至有望進一步拓展至其他材料,具有普適性。

利用钯基納米立方體內核在磷化/去磷化過程中的體積伸縮調控鉑殼層晶格應變

 爲實現鉑催化劑晶格應變的精准、連續調節,該合作團隊首先將鉑沈積于钯基材料表面形成Pd@PtPdP@Pt核殼結構。在前期研究中,金明尚教授團隊曾發現對钯納米立方體進行磷化處理會引起明顯的體積膨脹;相反,通過去磷化處理又可使PdP納米顆粒體積回縮至初始狀態。基于此,研究發現對Pd@PtPdP@Pt核殼結構)進行磷化(去磷化)處理可以獲得相應的拉伸(壓縮)應變。該團隊進一步通過控制磷化(去磷化)程度調節實現了鉑晶格伸縮程度的精准調控,得到在-5.1%5.9%範圍連續可調的晶格應變。通過原子分辨的球差電鏡表征系統分析了實驗條件對晶格應變的影響,並結合理論計算揭示了晶格應變能改變催化體系中關鍵物種在鉑催化劑表面的吸附強度和吸附位點從而影響其催化活性。更爲重要的是,在深入理解鉑催化劑應變活性构效关系的基础上,该团队通过應變优化使铂催化剂在甲醇电催化氧化和析氢反应中的活性分别提升2.5倍和1.5倍以上。晶格應變调节方法的开发为高效铂催化剂的设计和制备提供了详细的理论指导和全新的实验方法,并有望应用于燃料电池、电解水产氢产氧等领域,助力国家能源战略。

 该研究工作在金明尚的带领下,由金明尚教授、上海交通大学邬剑波教授和美国加州大学河滨分校殷亚东教授共同指导完成。應變调节实验和催化性能表征部分主要由金明尚教授团队博士贺天欧、博士后王伟聪完成,球差电镜表征和應變分析由上海交通大学施枫磊博士完成,理论计算部分由重庆大学杨小龙博士完成。西安工业大学李祥博士也参与了工作的部分研究与结果分析讨论。西安交大为第一单位和通讯单位,研究工作得到国家自然科学基金能源有序轉化基礎科學中心項目、國家自然科學基金面上項目、多相流國家重點實驗室自主課題以及開放課題等項目的資助和支持。

 論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-021-03870-z


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