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前沿院金明尚教授課題組在非晶態合金納米催化劑制備策略開發方面取得重要進展
點擊數:    更新时间:2021/04/09 15:50:19

開發高效的電催化劑是清潔能源轉換領域的重要任務。非晶態材料由于其獨特的各向同性結構,在催化性能、電子轉移和耐腐蝕性方面具有顯著的優勢,使其成爲高活性、長壽命電催化劑的理想選擇。钯、鉑等貴金屬一直以來被認爲是電催化劑中必不可少的元素,通過制備钯、鉑基非晶納米材料並將其應用于各種電催化反應將有望進一步推動其在能源催化領域的大規模應用。然而,由于貴金屬原子之間的強鍵合作用,使得制備此類材料的非晶結構具有極大的挑戰。此前研究人員主要依靠嚴苛的高溫技術(如熱分解/還原、快速冷卻)來實現非晶態貴金屬納米材料的合成。相比之下,在溫和條件下成功合成貴金屬基非晶納米材料的技術還十分有限,嚴重阻礙此類催化劑的實際應用。基于此,本工作開發出一種新穎、普適的低溫合成技術用于制備非晶態貴金屬納米材料,並將此類材料應用于甲酸氧化電催化反應中,爲高效電催化劑的理論研究和實際應用開辟了新的發展方向。

针对上述问题,西安交通大學金明尚教授课题组通过一种通用的电偶置换辅助策略,在低温下成功制备出非晶态PdM合金纳米线(a-PdM NWs, M = Fe, Co, Ni, Cu)。在该研究中,利用配体吸附产生非贵金属材料的非晶核,在低温环境下通过置换反应引入钯原子,从而实现PdM(M = Cu, Fe, Co, Ni)非晶态合金纳米线的制备。非晶纳米线在电催化氧化甲酸反应中表现出极其最优的催化性能。以钯铜非晶合金纳米线为例,其电催化甲酸氧化反应的质量活性和面积活性分别达到2.93 A/mgPd和5.33 mA/cm2,這是迄今爲止所報道的钯銅基催化劑中的最高值。該研究表明了非晶態合金催化劑相比晶態材料在催化領域中的巨大優勢。進一步的理論計算表明非晶結構可以有效活化穩定的C-H鍵,從而顯著促進甲酸的解離。

图1. 我们通过利用由配体吸附产生的非晶态非贵金属核作为模板,诱导生长形成非晶态PdM纳米线(M = Fe,Co,Ni和Cu)。 当作为电催化剂催化甲酸氧化时,非晶结构的存在可以显著促进C-H键的解离从而促进甲酸的电催化氧化。

【文章要點】

要點一:利用配體強吸附作用誘導非晶態非貴金屬納米核的形成

受制于貴金屬原子之間的強鍵合作用,非晶態貴金屬納米材料的制備成爲當前的研究難點。本工作創新性地提出利用非貴金屬較弱鍵能這一特征,構建易于産生非晶相的非貴金屬納米核,將其作爲模板材料,誘導後續貴金屬非晶相的産生。在非晶態非貴金屬納米核的制備中,作者選用具有較強吸附作用的配體,利用其對納米顆粒表面的強吸附作用,打亂非貴金屬原子排布,從而成功構築非貴金屬非晶納米核。

图2. 利用非晶态非贵金属纳米核诱导产生非晶态钯基纳米线。

要點二:借助置換反應在非晶結構中引入钯原子

在此前貴金屬晶態納米材料的研究中,置換反應經常被用于在納米材料中引入第二種金屬元素,從而構築合金或進行模板生長。在本工作中,作者構建非晶態非貴金屬納米核作爲模板,巧妙利用置換反應及動力學的精確調控,成功在非晶態非貴金屬納米核上引入貴金屬原子,最終實現了在低溫下(<100 °C)制備非晶態钯基合金納米線。同時,這一策略具有很強的普適性,作者利用此方法進一步制備出一系列不同組分的非晶態钯基合金納米線,如钯銅、钯鐵、钯钴和钯鎳非晶態合金納米線。

圖3.非晶態钯基納米線的普適制備。

要點三:非晶結構對钯銅合金納米線甲酸氧化電催化性能的影響及DFT計算

在甲酸氧化反应电催化测试中,非晶态钯铜纳米线表现出十分优异的催化性能,其质量活性可达2.93 A/mgPd。在對不同結晶度钯銅納米線催化劑性能測試中發現,隨著催化劑的結晶度越低,其催化活性越高,證明了非晶結構對钯基催化劑的甲酸氧化催化性能具有顯著的提升。此外,作者通過密度泛函理論(DFT)對催化劑結構與催化性能的關系進行探究,計算結果表明,催化劑非晶結構引起的高表面活性可大幅促進甲酸分子C-H鍵的裂解,從而提升甲酸氧化反應的電催化性能。

圖4.不同催化劑甲酸氧化性能測試及理論計算。

【文章鏈接】

该研究成果以论文形式发表在国际材料领域权威期刊《Nano Letters》(影响因子:11.238)上,绝对第一单位为前沿院,绝对第一作者为王伟聪、贺天欧,前沿院金明尚教授为唯一通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、“能源有序转化”基础科学中心、动力工程多相流国家重点实验室、金属材料强度国家重点实验室、陕西省普通高校青年杰出人才计划、西安交大青年拔尖人才计划等项目的资助。

General Synthesis of Amorphous PdM (M = Cu, Fe, Co, Ni) Alloy Nanowires for Boosting HCOOH Dehydrogenation

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c00074

【通訊作者簡介】

金明尚教授简介:西安交通大學教授,博士生导师。于2012 年获得厦门大学理学博士学位(导师为谢兆雄教授),2009 年10 月至2011 年10 月获国家留学基金委的资助公派至美国华盛顿大学圣路易斯分校夏幼南教授课题组进行联合培养(导师为夏幼南教授)。2008年获中国化学会青年论文奖;2012年获得厦门大学理学博士学位,2016年入选西安交通大學青年拔尖人才计划,2018 年入选第二批“陕西省普通高校青年杰出人才计划”。研究方向为电催化能源转化。在相关领域发表SCI论文60余篇,包括Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., ACS Nano, Nano Lett.等国际著名刊物,SCI引用6600余次;出版专著1部(章);授权国家发明专利3项,美国发明专利1项。

【課題組介紹】

課題組主頁:http://gr.xjtu.edu.cn/web/jinm

 

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